Polycrystalline Silicon Membranes for Solar Cells Fabricated Using Water-soluble Sacrificial Layers

Ceramist > Volume 25(1); 2022 > Article

수용성 희생층을 활용한 태양전지용 다결정 실리콘 멤브레인 제조

특 집 : 에너지저장 및 변환

Ceramist 2022;25(1):52-62.

Published online: March 31, 2022

DOI: https://doi.org/10.31613/ceramist.2022.25.1.05

수용성 희생층을 활용한 태양전지용 다결정 실리콘 멤브레인 제조

강세미¹, 권정규¹, 정창훈¹, 모성인², 오준호², 유상우^1,^†

¹ 경기대학교 융합에너지시스템공학부 신소재공학전공

² 한국에너지기술연구원 울산차세대전지연구개발센터

Polycrystalline Silicon Membranes for Solar Cells Fabricated Using Water-soluble Sacrificial Layers

Semi Kang¹, Jungkyu Kwon¹, Changhoon Jeong¹, Sung-In Mo², Joon-Ho Oh², Sangwoo Ryu^1,^†

¹ Department of Advanced Materials Engineering, Kyonggi University, Suwon 16227, Republic of Korea

² Ulsan Advanced Energy Technology R&D Center, Korea Institute of Energy Research, Ulsan 44776, Republic of Korea

^†Corresponding Author: sryu@kyonggi.ac.kr

Received February 19, 2022; Revised February 25, 2022; Accepted February 28, 2022;

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution NonCommercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/4.0) which permits unrestricted noncommercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

Abstract

During the fabrication of crystalline silicon solar cells, kerf-loss caused by the wire-sawing of silicon ingots to produce thin wafers inevitably limits the reduction of electricity production cost. To avoid the kerf-loss, direct growth of crystalline silicon wafers of 50-150 μm with a porous separation layer that can be mechanically broken during the exfoliation process, has been widely investigated. However, several issues including flattening of the surface after the exfoliation remain unsolved. In this work an alternative method that utilizes a water-soluble Sr₃Al₂O₆ (SAO) sacrificial layer inserted between the mother substrate and the grown crystalline silicon layers is introduced. Polycrystalline silicon layers were grown on SAO/Si by plasma-enhanced CVD process and silicon membranes could be successfully obtained after the dissolution of SAO in the water. Same process could be applied to obtain flexible amorphous silicon membranes. Further research is being conducted to increase the size of the exfoliated wafer, which expects to reduce the production cost of crystalline silicon solar cells effectively.

Keywords: silicon solar cell, kerf-loss, silicon membrane, water-soluble sacrificial layer

서론

결정질 실리콘 태양전지는 높은 에너지 변환 효율과 실리콘을 기반으로 하는 반도체 산업의 발전으로 인하여 기타 다른 태양전지보다 기술 성숙도 측면에서 우위를 점유하고 있다. 이 때문에 현재 태양광 시장의 80% 이상을 결정질 실리콘 태양전지가 차지하고 있으며 매년 그 비중이 증가하고 있다. 결정질 실리콘 태양전지 산업은 크게 셀, 모듈, 시스템으로 구성되는데 실리콘의 원자재인 silicate mineral로부터 태양광 발전 시스템에 이르기까지 Fig. 1과 같은 가치 사슬을 이루고 있다.^[1] 전체 가치 사슬에서 모듈과 시스템이 차지하는 가격 비중이 크지만 이는 대부분 시스템을 설치하기 위한 부지 매입 비용, 설치에 필요한 인건비 및 모듈을 구성하는데 필요한 알루미늄 프레임 원자재 비용이기 때문에 발전 단가를 저감하는데 큰 영향을 주지 않는다. 따라서 발전 단가를 낮추려면 결국 결정질 실리콘 태양전지 셀을 제조하는 비용을 줄일 수 있어야 한다. 결정질 실리콘 태양전지 셀 제조 공정의 효율성을 높임으로써 셀 제조 비용을 저감하기 위한 노력과 함께 셀 제조 공정의 시작 단계인 실리콘 웨이퍼 제조 비용을 낮추기 위해서도 많은 연구들이 진행되어 왔다.^[2–5]

Fig. 1.

Value chain in photovoltaic power generation based on crystalline silicon solar cells.^[1]

결정질 실리콘 태양전지용 웨이퍼는 현재 단결정 또는 다결정 잉곳(ingot)을 wire-sawing 방법으로 절단하여 제조되고 있는데, 이 때 잘리는 톱 날 두께만큼의 손실을 피할 수 없다. 따라서 많은 연구자들이 이러한 절단 손실(kerf-loss)을 줄이기 위하여 노력해왔는데^[6–9], 그 중 하나가 다공성 실리콘 층을 형성한 후 그 위에 치밀한 구조의 결정질 실리콘을 50-150 um 두께로 직접 성장시킨 후 다공성 층을 기계적으로 파괴함으로써 치밀한 결정질 실리콘을 모재로부터 박리하여 태양전지용 웨이퍼로 사용하는 것이다.^[10,11] 이 때 결정질 실리콘은 가스 상태로부터 직접 성장하기 때문에 Fig. 1의 가치 사슬에서 polysilicon과 ingot 두 단계를 거치지 않게 되므로 상당한 비용 절감 효과가 발생하게 된다.

그러나 이러한 기술들에서는 Fig. 2와 같이 태양전지로 사용될 웨이퍼의 박리가 일어나는 다공성 층을 형성하기 위하여 전기화학적 식각 공정이 도입되어야 하고 이렇게 형성된 다공성 층의 두께가 상당히 두껍기 때문에 최종 박리된 웨이퍼 및 모재 기판의 표면을 평탄화하기 위한 추가 공정이 반드시 필요하며, 이로 인해 결정질 실리콘이 성장하는 모재 기판의 반복 사용 횟수도 제한적이게 된다. 최근 한국에너지기술연구원과 충북대학교 연구팀의 연구 결과에 따르면 실리콘 성장에 이용하는 plasma-enhanced CVD 공정 중간에 적절한 수소 열처리 공정을 도입하면 Fig. 3과 같이 박리가 일어나는 분리층을 매우 얇게 제조할 수 있을뿐더러 모재와 박리되는 웨이퍼를 연결하는 기둥 형태의 브릿지 영역을 최소화함으로써 박리된 웨이퍼와 모재 기판의 표면을 매우 평탄하게 유지할 수 있다.^[12] 그러나 이와 같은 공정에서 최종 박리를 위해서는 응력을 줄 수 있는 Ni 과 같은 층을 표면에 도금하는 과정이 필요한데 이 때 사용되 는 Ni 등의 중금속이 웨이퍼 내에 잔존하게 될 경우 불순물로 작용하여 셀 효율 등을 저하시키는 원인이 될 수 있다. 따라서 모재 기판 및 박리된 웨이퍼의 표면을 보다 평탄하게 하여 경제성을 제고할 수 있으며 기타 금속을 사용하지 않아 불순물에 의한 오염을 저감할 수 있는 공정으로서 성장시키는 결정질 실리콘 웨이퍼와 모재 기판 사이에 제거 가능한 희생층을 도입하는 방법이 제안되어 왔다.

Fig. 2.

(a) Thick, porous separation layer for the exfoliation of epitaxial Si wafer. Adapted from Radhakrishnan et al. Sol. Energy Mater. Sol. Cells;2014;135;113-123, with the permission of Elsevier.^[11], (b) Exfoliation process through the highly porous layer. Adapted from Hong et al. Adv. Mater.;2021;33;2103708, with the permission of John Wiley & Sons.^[12]

Fig. 3.

Fabrication of epitaxial silicon with a nanogap separation layer using plasma-assisted CVD and H₂ annealing process. Adapted from Hong et al. Adv. Mater.;2021;33;2103708, with the permission of John Wiley & Sons.^[12]

사실 이와 같은 희생층 또는 희생 기판을 이용한 박리 기술은 Fig. 4와 Fig. 5의 예시처럼 금속 또는 금속산화물을 대상이 되는 다른 기판 위에 전사하거나 기판의 영 향이 없는 strain-free 상태의 박막에서 나타나는 물성을 연구하기 위하여 많이 사용되어 왔다.^[13,14] 그러나 대부분의 경우, 부식성이 강한 용매가 필요하거나 플라즈마 에칭 등과 같은 비교적 복잡한 공정이 요구된다. 따라서 최근에는 이러한 과정 없이 수용성 희생층을 사용하여 무기층 멤브레인을 제조하려는 연구가 진행되어 왔는데, 이 때 희생층으로 사용되는 NaCl, GeO등의 물질들은 물과의 반응성이 지나치게 좋아서 진공 내에서 연속 공정을 진행하지 않으면 공정 챔버 밖으로 꺼내는 순간 공기 중의 수분을 흡수하여 변형되어 그 위에 고품질의 박막을 성장할 수 없는 단점이 있다.^[15,16] 따 라서 비교적 공기 중에서 안정한 산화물이면서 물에 용해되는 물질을 희생층으로 사용하는 연구가 도입되었는데, Stanford 대학의 Harold Y. Hwang 그룹은 수용성 Sr₃ Al₂ O₆ (이하 SAO) 박막을 희생층으로 사용하여 Fig. 6과 같이 strain-free single crystalline oxide heterostructure의 물성을 연구한 결과를 보고하였다. 이 때 사용된 수용성 SAO 물질은 Fig. 7과 같이 복잡한 결정 구조를 가지고 있는데, 이 때 여섯 개의 AlO₄ tetrahedra가 포함된 Al₆ O₁₈^18- 링이 존재하게 될 때 비 로소 수용성 특성이 발현되는 것으로 알려져 있다.^[17]

Fig. 4.

Nanomembranes of single crystalline SrRuO₃ and the transfer to Si. Modified from Paskiewicz et al. Nano Lett. 2016;16;534-542, with permission of ACS Publications.^[13]

Fig. 5.

Comparison of (a) the structure and (b) the ferroelectricity of strained BiFeO₃ and strain-free BiFeO₃ thin films. Reproduced from Jang et al. Phys. Rev. Lett. 2008;101;107602, with permission of American Physical Society.^[14]

Fig. 6.

(a) Fabrication of single crystalline oxide heterostructure free-standing membranes using a water-soluble Sr₃ Al₂ O₆ layer. (b) Comparison of transport and magnetic properties of an epitaxially constrained heterostructure and a free-standing membrane. Reproduced from Lu et al. Nat. Mater.;2016;15;1255-1260, with permission of Springer Nature.^[17]

Fig. 7.

Structure of a water-soluble Sr₃ Al₂ O₆. Reproduced from Lu et al. Nat. Mater.;2016;15;1255-1260, with permission of Springer Nature.^[17]

본 연구에서는 절단 손실을 줄일 수 있는 방편으로서 위에서 언급한 수용성 SAO 희생층 위에 PECVD 방법 으로 실리콘을 성장시키는 공정과 SAO희생층의 제거 공정을 소개하고 이 과정을 통해 제조된 결정질 실리콘 멤브레인을 분석하여 태양전지용 웨이퍼로의 응용 가능성을 평가하였다.

수용성 Sr₃ Al₂ O₆ 희생층 박막 제조

SAO 희생층 박막은 스퍼터링 방법으로 제조되었다. 먼저 SrCO₃, Al₂ O₃ 분말을 이용하여 전통적인 고상 반응 방법으로 1200 °C 에서 6시간 동안 열처리함으로써 SAO 분말을 합성하였고, cold-isostatic pressure를 이용하여 압축 성형한 후 1400 °C 에서 4 시간 동안 소결함으로써 2인치 크기의 스퍼터링 타겟을 제조하였다. 이 때 공기 중의 수분에 의한 타겟의 손상을 방지하 기 위하여 제조된 스퍼터링 타겟은 진공에서 보관되었다. Fig. 8(a)는 제조된 SAO 세라믹의 엑스선 회절 패턴으로 SAO 상이 잘 형성된 것을 알 수 있다. 이렇게 제조된 SAO 스퍼터링 타겟을 이용하여 상온, 6 mTorr 의 Ar 분위기에서 SAO 희생층 박막을 제조하였다. Fig. 8(b) 주사전자현미경 분석 결과와 같이 상온에서 증착하여 비정질로 성장하면서 표면은 오히려 매우 평탄해진 것을 알 수 있다. 이는 이 위에 성장한 실리콘이 보다 평탄한 표면 구조를 가지도록 하는데 유리하게 작용할 수 있다.

Fig. 8.

(a) XRD pattern of the water-soluble Sr₃ Al₂ O₆ ceramic powder. (b) Surface and cross-section SEM images of the Sr₃ Al₂ O₆ layer prior to the deposition of silicon.

SAO 박막은 희생층으로 사용되기 때문에 스퍼터링 방법으로 제작한 SAO 박막의 수용성을 먼저 점검해보았다. Si 기판 위에100 nm 두께로 성장한 SAO 박막의 경우 물에 넣고 수 분 이내에 완전히 녹아 사라지는 것을 확인할 수 있었다. 특이한 것은 보다 물에 의한 침투를 극대화하여 더 잘 녹을 수 있도록 하기 위해서 합성된 SAO 분말을 슬러리로 제조하여 doctor blade등을 이용해 후막을 제조한 후 열처리하였을 때는 물에 잘 녹지 않았는데, 이는 열처리 과정에서 수용성을 발현시키는 Al₆ O₁₈^18- 링이 변형되며 구조적인 변화 수반되었기 때문으로 생각된다.

수용성 Sr₃ Al₂ O₆ 박막의 용해를 통한 실리콘 멤브레인 제작

3-1. Plasma-enhanced CVD (PECVD) 방법을 이용한 실리콘 성장

수용성 SAO 희생층 위에 실리콘을 성장하기 위하여 PECVD 방법을 이용하였다. 먼저 SiO₂/Si 기판 위에 200-750 °C, RF power 50 W, 1500 mTorr, R (hydrogen dilution ratio, [SiH₄]/([H₂]+[SiH₄]) x100(%)) = 11.76-3.38% 조건에서 실리콘을 증착하였다.

성장 온도에 따라서 성장한 실리콘은 비정질부터 다결정까지 다양한 결정성을 가지게 되는데, 증착된 비정 질 실리콘 및 다결정 실리콘 박막의 미세구조 특성 및 두께를 분석하기 위하여 spectroscopic ellipsometry를 이용하여 입사 광원의 photon energy 기준 1.24-5.04 eV 구간에서 측정 후 모델링을 진행하였다. 비정질 실리콘 박막에 대하여는 Tauc-Lorentz 모델링을 통해 비정질 특성을 확인하였다.^[18] 또한, 다결정 실리콘 박막에 대해서는 BEMA (Bruggeman effective medium approximation) 모델링법을 이용하였다.^[19] 이 BEMA 모델은 나노/미세/다결정질, 비정질, 나노 공극 등으로 구성된 혼합상 박막의 미세구조 분석을 위해 널리 쓰이는 모델이며, BEMA모델링을 통해서 다양한 박막 내에 존재 가능한 구성 성분의 부피비로 모델링 결과를 도출할 수 있다.

Fig. 9는 SiO₂/Si기판에 증착한 비정질 및 다결정 실리콘 박막에 대한 측정 및 모델링 결과이다. 비정질 실리 콘 박막의 경우 Fig. 9(a),(b)에서 3.6 eV근처에서 전형적인 비정질의 측정 결과인 단일 피크를 관찰할 수 있었으며, 모델링 또한 TL단일 모델로 가능했는데, 이는 이전에 보고된 연구 결과와 일치한다.^[18] 또한, 다결정 실리콘 박막의 경우 Fig. 9(a),(c)와 같이 ~3.4 eV와 4.2 eV에서 전형적인 결정질 피크가 관찰되었으며, 모델링 결과 크기가 큰 결정립의 비율이 약 26.1%인 것으로 분석되었다.^[19] 그리고 비정질 실리콘 박막과 다결정 실리콘 박막 모두 void없이 모델링이 되었는데, 이로부터 해당 조건에서 성장한 비정질 및 다결정 실리콘이 매우 치밀한 구조를 가지고 있음을 알 수 있다.

Fig. 9.

Ellipsometry measurements and modeling results of amorphous silicon and polycrystalline silicon grown by PECVD process on SiO₂/Si substrates.

3-2. 수용성 Sr₃ Al₂ O₆ 희생층 위에 제조된 다결정 실리콘의 박리

본 연구에서는 앞서 스퍼터링 방법으로 제조한 수용성 SAO 층 위에 PECVD 방법 및 다결정 실리콘의 성장 조건을 이용하여 다결정 실리콘을 다양한 두께로 성장시킨 후 엑스선 회절 및 주사전자현미경을 이용하여 구조를 분석하였다.

성장한 실리콘은 태양전지용 다결정 실리콘 웨이퍼에서 결정 방향에 따라 색이 달리 보이는 현상이 나타나지 않고 마치 단결정 실리콘과 같은 단색을 띄고 있는데, Fig. 10(a)와 같이 엑스선 회절 실험 결과 (220) 방향으로 우선 성장했음을 알 수 있었다. 주사전자현미경을 이 용하여 단면을 관찰한 결과 Fig. 10(b)와 같이 별다른 표면 처리 없이 성장 후에 semi-pyramid 형태의 표면 구조가 얻어졌음을 알 수 있다. 따라서 일반적으로 다결정 실리콘에 사용하는 등방성 식각 공정이 아닌 이방성 식각 공정을 이용하여 표면 처리를 하면 단결정 실리콘의 이방성 식각 후 나타나는 pyramid 표면 구조를 얻을 수 있을 것으로 생각된다.

Fig. 10.

XRD patterns of (a) the polycrystalline silicon grown by PECVD on the SAO/Si and (b) the reference silicon powder for comparison

Fig. 11.

SEM images of the polycrystalline silicon grown by PECVD on SAO/Si

Fig. 12.

Exfoliation of a 10 μm-thick, 4 cm × 4 cm polycrystalline silicon membrane; (a) before exfoliation, (b) after coating of PDMS support, (c) exfoliated silicon membranes supported by PDMS, (d) surface of the exfoliated silicon membrane and (e) surface of the mother Si substrate.

이어서 다결정 실리콘/SAO/Si 구조를 물에 넣어 수용성 SAO 희생층을 용해시킴으로써 실리콘 멤브레인을 제조하였다. 본 연구에서 다룬 10 um 내외의 두께까지는 희생층이 해리된 후 남겨진 멤브레인을 지지할 수 있는 지지층이 있지 않을 경우 물 위에서의 표면 장력 차이 때문에 말리는 현상이 나타난다. 따라서 이를 방지하고 다른 기판으로의 전사가 가능하도록 PDMS 폴리머 지지층을 사용하였다.

수용성 희생층 SAO가 용해된 후 PDMS 지지층 위에 고정된 채 박리된 실리콘 멤브레인은 Fig. 10과 같이 얻어지며, 박리된 웨이퍼와 모재의 표면은 모두 동일하게 평탄함을 알 수 있다. 동일한 PECVD를 이용하면서 비정질의 실리콘을 성장시킬 수 있는 조건을 이용하여 비정질 실리콘을 성장시킨 후 마찬가지 방법으로 수용성 SAO 층을 녹이면 비정질 실리콘 멤브레인 제조 또한 가능하다.

결론

본 연구에서는 수용성 산화물 희생층을 이용하여 그 위에 실리콘을 성장한 후 희생층을 해리함으로써 실리콘 멤브레인을 제조하는 공정을 소개하였다. 현재 본 연구를 통해 정립된 실리콘 멤브레인 제조 공정을 결정질 실리콘 태양전지 제조에 응용할 수 있는 최소 두께인 50 um 웨이퍼 제조에 적용하여 후속 연구를 진행하고 있으며, 또한 비정질 실리콘 멤브레인 또한 유연 기판을 이용한 박막형 태양전지 제조 공정에 적용하여 후속 연구를 진행하고 있다.

본 연구에서 제안한 실리콘 멤브레인 제조 공정 및 이 를 대면적화 하는 공정이 확립되면 기존의 결정질 실리콘 태양전지 제조 공정에서 polysilicon 제조 및 ingot 제조 공정을 건너뛰는 것이 가능하게 되어 비용 절감에 큰 효과를 거둘 수 있을 것으로 기대된다.

나아가서 본 연구에서 제안하고 있는 공정은 실리콘을 넘어서 기타 다른 물질에도 적용 가능하기 때문에 대면적의 멤브레인 제조가 필요한 다른 소재 또는 디바이스에도 활용될 수 있을 것으로 기대된다.^[20,21]

사사

본 연구는 산업통상자원부(MOTIE)와 한국에너지기술 평가원(KETEP)의 지원을 받아 수행되었음. (No. 20183010013880)

This work was supported by the Korea Institute of Energy Technology Evaluation and Planning (KETEP) and the Ministry of Trade, Industry & Energy (MOTIE) of the Republic of Korea (No. 20183010013880).

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